摘要

三維 (3D) 鈣鈦礦吸光材料的頂部和底部界面處的缺陷會(huì)降低鈣鈦礦太陽能電池 (PSCs) 的性能和工作穩(wěn)定性，這歸因于電荷復(fù)合、離子遷移和電場不均勻性。阿卜杜拉國王科技大學(xué) (KAUST) 的 Stefaan De Wolf 教授和蔚山國立科學(xué)技術(shù)研究院 (UNIST) 的 Sang Il Seok 教授領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊(duì)在 Nature 期刊發(fā)表最新研究成果，展示了長鏈烷基胺配體可以在頂部和底部 3D 鈣鈦礦界面處生成近相純 2D 鈣鈦礦，并有效解決上述問題。該研究開發(fā)的雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)倒置 PSCs 實(shí)現(xiàn)了 25.6% 的功率轉(zhuǎn)換效率 (認(rèn)證效率 25.0%)，并在 85 °C 空氣中 1 個(gè)太陽照射 1000 小時(shí)后仍能保持 95% 的初始效率。值得一提的是，該課題組使用光焱科技獲得 ISO 17025 認(rèn)證的太陽光模擬器和量子效率測試系統(tǒng)，確保了器件效率測試的準(zhǔn)確性和可靠性，進(jìn)一步提升了研究成果的可信度。

本研究推薦使用設(shè)備
QE-R PV/太陽能電池量子效率測量系統(tǒng)

研究背景與核心概念

近年來，PSCs 憑借其高效率、低成本等優(yōu)勢成為光伏領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而，PSCs 的長期穩(wěn)定性仍然是制約其商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵瓶頸。3D 鈣鈦礦吸光材料的頂部和底部界面處的缺陷會(huì)導(dǎo)致電荷復(fù)合、離子遷移和電場不均勻性，從而降低器件的效率和穩(wěn)定性。

為了解決這些問題，研究人員開發(fā)了各種界面工程策略，其中 2D/3D 鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。通常，2D/3D 異質(zhì)結(jié)是通過將 2D 配體溶液后處理沉積的 3D 鈣鈦礦薄膜，通過陽離子交換重建 3D 鈣鈦礦表面形成的。然而，這種策略僅適用于 3D 鈣鈦礦薄膜的頂表面，而且通常會(huì)導(dǎo)致形成具有多種維度 (n = 1, 2, 3 等) 和隨機(jī)晶體取向的混合 2D 鈣鈦礦，這可能會(huì)導(dǎo)致界面能量不均勻性，并阻礙電荷傳輸。相比之下，相純 2D 鈣鈦礦鈍化可以顯著降低電荷陷阱密度和離子遷移，從而顯著提高器件的性能和穩(wěn)定性。

研究方法與主要發(fā)現(xiàn)

為了構(gòu)建雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)，研究人員采用了兩種不同的策略：

1. 底部 2D/3D 異質(zhì)結(jié):

在 ITO 底電極上，通過自組裝單層 (SAM) 分子 2PACz 錨定空穴收集觸點(diǎn) (p 型)。

將 4-羥基芐胺 (HBzA) 配體與 2PACz SAM 溶液混合，并涂覆在 ITO 底電極上。HBzA 的胺頭與 2PACz 的膦酸基團(tuán) (-PO(OH)2) 發(fā)生酸堿反應(yīng)，形成離子鍵，從而增強(qiáng) HBzA 在后續(xù)處理過程中的附著力。

旋涂 3D 鈣鈦礦墨水，并在熱退火過程中，HBzA 配體被釋放，通過與 3D 鈣鈦礦墨水中的甲脒 (FA+) 或銫 (Cs+) 發(fā)生陽離子交換，在底部界面形成 2D 鈣鈦礦。

2. 頂部 3D/2D 異質(zhì)結(jié):

在制備好的 3D 鈣鈦礦薄膜上，通過真空蒸鍍沉積一層厚度可控的 PbI2 層。

將 HBzA 鹽溶液或 HBzA 鹽 + 甲脒碘化物溶液滴在鈣鈦礦/PbI2 薄膜上。

熱退火形成具有可控維度和相純度的 2D 鈣鈦礦層。

研究人員利用一系列表征技術(shù)，包括 X 射線光電子能譜 (XPS)、掃描透射電子顯微鏡 (STEM)、光致發(fā)光 (PL) 光譜和掠入射廣角 X 射線散射 (GIWAXS) 等，對(duì)雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)的形成過程和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了深入分析。

研究結(jié)果與討論
研究結(jié)果表明，HBzA 配體可以有效地錨定在 ITO/2PACz 表面，并在 3D 鈣鈦礦沉積后釋放，形成底部 2D/3D 異質(zhì)結(jié)。頂部 3D/2D 異質(zhì)結(jié)的形成則依賴于 PbI2 層的厚度控制和 HBzA 鹽溶液的滴涂。通過優(yōu)化 2D 配體濃度和 PbI2 層厚度，研究人員成功制備了近相純的 2D 鈣鈦礦鈍化層。

器件性能：

l  雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié) PSCs 實(shí)現(xiàn)了 25.63% 的最高功率轉(zhuǎn)換效率 (PCE)。

l  為了確保 PCE 測量的準(zhǔn)確性，該研究采用了光焱科技獲得 ISO 17025 認(rèn)證的太陽光模擬器進(jìn)行測試，并獲得了 25.00% 的認(rèn)證效率。

l  與沒有 2D/3D 異質(zhì)結(jié)的控制組器件以及僅有頂部或底部 2D/3D 異質(zhì)結(jié)的器件相比，雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié) PSCs 的 PCE 顯著提高。

器件穩(wěn)定性：

l  封裝的雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)器件在 85 °C 空氣中 1 個(gè)太陽照射 1000 小時(shí)后仍能保持 95% 的初始 PCE。

l  相比之下，控制組器件和僅有單面鈍化的器件在相同條件下的穩(wěn)定性較差。

性能提升原因:

l  PL 量子產(chǎn)率和 TRPL 測試結(jié)果表明，雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)有效抑制了界面處的電荷復(fù)合，并延長了載流子壽命。

l  空間電荷限制電流 (SCLC) 和熱導(dǎo)納譜 (TAS) 分析表明，雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)顯著降低了鈣鈦礦薄膜中的缺陷態(tài)密度。

l  電容-電壓測量和截面開爾文探針力顯微鏡 (KPFM) 分析表明，雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)有效減少了界面處的電荷積累和電場不均勻性。

l  碘釋放和離子遷移測試結(jié)果表明，雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)有效抑制了碘的生成和遷移，提高了鈣鈦礦晶體的穩(wěn)定性。

結(jié)論與展望

該研究提出的雙面 2D/3D 異質(zhì)結(jié)策略為制備高效穩(wěn)定的倒置 PSCs 提供了一種新思路。通過在 3D 鈣鈦礦吸光材料的頂部和底部界面處形成近相純 2D 鈣鈦礦鈍化層，有效解決了界面缺陷導(dǎo)致的電荷復(fù)合、離子遷移和電場不均勻性問題，從而顯著提高了器件的效率和穩(wěn)定性。通過采用光焱科技獲得 ISO 17025 認(rèn)證的設(shè)備進(jìn)行測試，進(jìn)一步保證了研究結(jié)果的準(zhǔn)確性和可靠性。

未來，可以通過進(jìn)一步優(yōu)化 2D 配體和界面工程，以及結(jié)合其他材料和器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，進(jìn)一步提升 PSCs 的性能，推動(dòng)其在光伏領(lǐng)域的應(yīng)用。

本文參數(shù)圖:

Fig S8_子圖a：展示了沒有白光偏置的雙面2D/3D異質(zhì)結(jié)基礎(chǔ)設(shè)備的EQE曲線，以及估算帶隙為1.53 eV的Cs0.02MA0.75FA0.95PbI3鈣鈦礦材料的EQE曲線的一階導(dǎo)數(shù)。

子圖b：展示了估算帶隙為1.54 eV的Cs0.05FA0.95PbI3鈣鈦礦材料的EQE曲線及其一階導(dǎo)數(shù)。

兩個(gè)子圖中的EQE曲線都顯示了在特定波長范圍內(nèi)的高效率平臺(tái)，這表明材料對(duì)光的吸收和轉(zhuǎn)換效率很高。文本描述指出，從J-V分析得到的Jsc值與從EQE分析積分得到的Jsc值一致，誤差小于1%。這說明了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的一致性和可靠性。

原文出處: Nature volume 628, pages93–98 (2024)

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