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導(dǎo)言

鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）因其高效率和低成本而備受關(guān)注，但其長(zhǎng)期穩(wěn)定性一直是制約商業(yè)化的主要瓶頸。特別是在高效率器件中，鈣鈦礦與基底的界面往往是結(jié)構(gòu)最脆弱的部分，容易在高溫和光照射下發(fā)生退化。近期，華東理工大學(xué)的科研團(tuán)隊(duì)在《Advanced Materials》期刊上發(fā)表了一項(xiàng)創(chuàng)新性研究成果，提出了一種通過(guò)多點(diǎn)和雙面錨定策略增強(qiáng)鈣鈦礦-基底界面穩(wěn)定性的方法。該研究開(kāi)發(fā)了一種新型聚合物空穴傳輸層（HTIL）PTPY，通過(guò)在ITO基底和鈣鈦礦層之間形成強(qiáng)健的化學(xué)鍵合，顯著提升了器件的機(jī)械強(qiáng)度和電子質(zhì)量。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，基于PTPY的PSCs不僅實(shí)現(xiàn)了高達(dá)26.8%的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE），而且在85°C的條件下經(jīng)過(guò)1500小時(shí)的最大功率點(diǎn)（MPP）跟蹤測(cè)試后，仍能保持初始效率的98%。這一成果為鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的穩(wěn)定性和效率提升提供了重要的理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

分享一篇來(lái)自華東理工大學(xué)吳永真團(tuán)隊(duì)的新研究成果，本文以“Reinforced Perovskite-Substrate Interfaces via Multi-Sited and Dual-Sided Anchoring"為題發(fā)表于期刊Advanced Materials。希望對(duì)您的科學(xué)研究或工業(yè)生產(chǎn)帶來(lái)一些靈感和啟發(fā)。

正文

界面粘附增強(qiáng)

研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)對(duì)比傳統(tǒng)的聚合物HTIL PTAA和新型PTPY，發(fā)現(xiàn)PTPY中的吡啶基團(tuán)能夠與ITO基底和鈣鈦礦表面形成強(qiáng)健的化學(xué)鍵合。通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，PyTPA（PTPY的活性單元）與ITO的結(jié)合能為-1.37 eV，遠(yuǎn)高于PTAA的-0.34 eV；與鈣鈦礦表面的結(jié)合能為-1.01 eV，同樣遠(yuǎn)高于PTAA的-0.24 eV。實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)剝離測(cè)試發(fā)現(xiàn)，基于PTAA的鈣鈦礦薄膜可以輕易地從ITO基底上剝離，而PTPY則能顯著增強(qiáng)鈣鈦礦與ITO基底之間的粘附力。雙懸臂梁（DCB）測(cè)試進(jìn)一步證實(shí)了PTPY基樣品的接口斷裂能量（GC）顯著高于PTAA基樣品（平均GC從0.57 J/m2提升至2.41 J/m2），表明PTPY顯著增強(qiáng)了界面的機(jī)械完整性。

界面鈍化增強(qiáng)

PTPY不僅增強(qiáng)了機(jī)械粘附，還通過(guò)其吡啶基團(tuán)有效鈍化了鈣鈦礦表面的缺陷。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，基于PTPY的鈣鈦礦薄膜的光致發(fā)光（PL）強(qiáng)度遠(yuǎn)高于PTAA，其光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）分別為13.3%和2.1%。時(shí)間分辨光致發(fā)光（TRPL）測(cè)試表明，PTPY鈍化的鈣鈦礦具有更長(zhǎng)的 Shockley-Read-Hall 壽命（1.76 μs對(duì)比PTAA的0.92 μs）。此外，PTPY鈍化的鈣鈦礦薄膜實(shí)現(xiàn)了更高的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂（QFLS）值（1.22 eV對(duì)比PTAA的1.15 eV），表明PTPY顯著提升了鈣鈦礦薄膜的電子質(zhì)量。

圖1 a）和（b）在PTAA和PTPY上沉積的鈣鈦礦薄膜的穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）光譜和時(shí)間分辨光致發(fā)光（TRPL）衰減特性。（c）在PTAA和PTPY上沉積的鈣鈦礦薄膜的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)分裂（QFLS）值。（d）鈣鈦礦在與TPA或PyTPA接觸前后不同缺陷（碘空位：VI，鉛碘反位缺陷：PbI，以及間隙鉛：Pbi）的表面能。注意，F(xiàn)AI和PbI分別表示FAI終止的（001）面和PbI終止的（001）面。（e）分子與各種缺陷之間的結(jié)合能（Eb）。（f）有缺陷和經(jīng)TPA與PyTPA鈍化后的表面的投影態(tài)密度。價(jià)帶頂?shù)哪芗?jí)設(shè)定為零。（g）TPA和PyTPA組裝在帶有Pbi缺陷的PbI終止鈣鈦礦表面的理論模型。藍(lán)色區(qū)域表示電子耗盡，黃色區(qū)域表示電子積累。（h）分子與Pbi缺陷的PbI終止鈣鈦礦表面之間的計(jì)算電荷密度差?；疑珟П硎痉肿优c鈣鈦礦表面之間的界面。

光伏性能

基于PTPY的PSCs在性能上也表現(xiàn)出色。在反向掃描中，PTPY基器件實(shí)現(xiàn)了26.8%的PCE，而PTAA基器件僅為23.6%。PTPY基冠*器件展現(xiàn)出1.19 V的開(kāi)路電壓（VOC）、26.3 mA cm-2的短路電流密度（JSC）和86.1%的填充因子（FF）。外部量子效率（EQE）光譜顯示，PTPY基器件的集成電流密度與J-V測(cè)量結(jié)果高度一致。此外，PTPY還展現(xiàn)出良好的可擴(kuò)展性，在1 cm2的大面積器件中實(shí)現(xiàn)了24.9%的高效率。

圖2 光伏性能。（a）以PTAA和PTPY為HTILs的20個(gè)小面積器件的VOC、FF、JSC和PCE的統(tǒng)計(jì)分布。（b）基于PTPY的1.53 eV帶隙的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）的冠*器件的J–V曲線。器件的工作面積為0.08平方厘米。（c）基于PTPY的器件的外量子效率（EQE）光譜。（d）以PTAA和PTPY為HTILs的大面積器件的PCE值統(tǒng)計(jì)。20個(gè)PSC器件效率的直方圖。（e）基于PTPY的冠*PSC的工作面積為1.00平方厘米的J–V曲線。

材料和器件穩(wěn)定性

PTPY展現(xiàn)出優(yōu)異的光熱穩(wěn)定性。在85°C的條件下連續(xù)加熱48小時(shí)后，PTPY的吸收光譜幾乎無(wú)變化，而傳統(tǒng)的Me-4PACz則發(fā)生了顯著變化。熱重分析（TGA）顯示，PTPY的熱分解溫度超過(guò)450°C，遠(yuǎn)高于Me-4PACz的290°C。在85°C的氮?dú)夥諊?，未封裝的PTPY基器件在持續(xù)加熱1900小時(shí)后仍能保持初始PCE的97%，而PTAA基器件僅保持71%。在85°C的MPP跟蹤測(cè)試中，PTPY基器件在1500小時(shí)后仍能保持初始PCE的98%，而PTAA基器件則下降了35%。在-40到85°C的熱循環(huán)測(cè)試中，PTPY基器件在900個(gè)循環(huán)后仍能保持初始效率的93%，而PTAA基器件僅保持56%。

圖3 器件穩(wěn)定性。（a）在氮?dú)夥諊拢↖SOS-D-2l程序）以85°C恒溫加熱的未封裝PTAA和PTPY基器件的熱穩(wěn)定性。（b）從PTAA和PTPY基器件中獲得的鈣鈦礦底層表面的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像，分別在85°C加熱約1900小時(shí)前后（標(biāo)尺，1微米）。（c）在85°C下持續(xù)一陽(yáng)光光照（ISOS-L-2程序）的封裝PTAA和PTPY基器件的持續(xù)最大功率點(diǎn)（MPP）跟蹤。（d）在85°C下進(jìn)行MPP跟蹤1500小時(shí)前后，基于PTAA和PTPY的器件的橫截面掃描電子顯微鏡（SEM）圖像（標(biāo)尺，500納米）。（e）封裝的PTAA和PTPY基器件的熱循環(huán)耐久性（-40至85°C）（ISOS-T-3程序）。

穩(wěn)定性增強(qiáng)機(jī)理

通過(guò)從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）模擬，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，在300K和400K的溫度下，PyTPA分子傾向于緊密錨定在ITO和鈣鈦礦表面，而TPA分子則容易在高溫下從界面脫離。經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)（CMD）模擬進(jìn)一步證實(shí)了PTPY在300至400K的溫度范圍內(nèi)能保持穩(wěn)定的界面相互作用，而PTAA則表現(xiàn)出界面分離增大的趨勢(shì)。這些模擬結(jié)果為實(shí)驗(yàn)觀察到的PTPY介導(dǎo)的界面熱穩(wěn)定性提升提供了理論支持。

本文中使用的光電測(cè)試系統(tǒng)是卓立漢光公司的DSR600光電探測(cè)器光譜響應(yīng)度標(biāo)定系統(tǒng)。DSR600光電探測(cè)器光譜響應(yīng)度標(biāo)定系統(tǒng)結(jié)合了北京卓立漢光儀器有限公司給多家科研單位定制的光譜響應(yīng)系統(tǒng)的特點(diǎn)和經(jīng)驗(yàn)，采用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)計(jì)量方法進(jìn)行全自動(dòng)測(cè)試，是光電器件、光電轉(zhuǎn)換材料的光譜響應(yīng)性能研究的*備工具。

結(jié)論

本研究通過(guò)在常用的聚合物HTIL PTAA中引入吡啶基團(tuán)，開(kāi)發(fā)出一種新型雙面錨定聚合物HTIL PTPY。PTPY通過(guò)與ITO基底和鈣鈦礦層形成多維相互作用，顯著增強(qiáng)了界面的機(jī)械穩(wěn)定性和電子連接性?；赑TPY的PSCs不僅實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的26.8%的PCE，還在嚴(yán)苛的操作條件下展現(xiàn)出卓*的穩(wěn)定性。這項(xiàng)研究為鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的界面工程提供了新的視角，有望推動(dòng)其在實(shí)際應(yīng)用中的進(jìn)一步發(fā)展。

通訊作者及其團(tuán)隊(duì)介紹

吳永真，華東理工大學(xué)教授，研究方向?yàn)橛袡C(jī)光電材料與器件、分子工程等。其領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池領(lǐng)域取得了多項(xiàng)重要成果，為推動(dòng)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的性能提升和穩(wěn)定性增強(qiáng)做出了重要貢獻(xiàn)。

相關(guān)產(chǎn)品推薦

本研究采用的是北京卓立漢光儀器有限公司DSR600光電探測(cè)器光譜響應(yīng)度標(biāo)定系統(tǒng)。如需了解該產(chǎn)品，歡迎咨詢。

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