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SMSI調(diào)控Ir/CeO2催化劑CO2催化加氫反應(yīng)的選擇性
近年來，由化石能源使用引起的碳排放問題逐漸引起了社會的廣泛關(guān)注，這是因為大氣中過量的CO2會引起溫室效應(yīng)、海洋酸化等一系列嚴重的環(huán)境問題，對生態(tài)系統(tǒng)造成不可逆的破壞。而通過催化加氫反應(yīng)將CO2高選擇性的轉(zhuǎn)化為燃料或化學品，有望在解決環(huán)境問題的同時解決能源問題。
CO2催化加氫是一個結(jié)構(gòu)敏感反應(yīng)，產(chǎn)物的選擇性與催化劑結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。此前的研究發(fā)現(xiàn)，改變金屬催化劑的粒徑，特別是使用原子級分散的金屬催化劑，可以有效地調(diào)變產(chǎn)物的選擇性。然而，催化劑化學狀態(tài)這一更加本質(zhì)的因素對反應(yīng)的影響卻鮮有研究。
有鑒于此，北京大學馬丁課題組和中科合成油的劉晰研究員合作在Angew.Chem. Int. Ed.上發(fā)表論文，報道了不同載量的Ir/CeO2催化劑應(yīng)用于CO2加氫反應(yīng)出現(xiàn)選擇性翻轉(zhuǎn)的現(xiàn)象，并且關(guān)聯(lián)了Ir化學狀態(tài)和反應(yīng)的選擇性。
為了避免表面活性劑對催化反應(yīng)的影響，作者首先引入了一種新穎的合成方法，在不使用任何形貌控制劑的前提下合成了一系列均勻的不同載量的Ir/CeO2催化劑。在催化測試中發(fā)現(xiàn)，Ir含量較高的20 Ir/Ce催化劑主要得到甲烷，而在Ir含量較低的5 Ir/Ce催化劑上高選擇性的得到了CO。結(jié)合STEM、EXAFS、XPS和EELS等表征。
作者發(fā)現(xiàn)，不同Ir含量的催化劑Ir的尺寸差異較小，但是這反應(yīng)后的催化劑在化學狀態(tài)上有明顯差別。主要生成CH4的高載量催化劑為金屬態(tài)，而生成CO的低載量催化劑為部分氧化態(tài)。而與金屬Ir相比，IrOx對CO的吸附較弱，在生成CO中間體時可能直接脫附，進而阻止進一步加氫到甲烷的反應(yīng)，這可能是反應(yīng)選擇性出現(xiàn)差別的原因。
該文章的首要作者為北京大學研究生李思偉和徐堯，通訊作者為馬丁研究員和劉晰研究員。此項研究同時得到了共同作者中國科學院物理研究所葛炳輝研究員的大力支持。
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