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【引言】

雖然已經(jīng)報道了許多NTE材料，但由于已知NTE材料的性能限制，如NTE材料的溫度范圍窄或溫度范圍不合適，這些材料仍然非常有限，遠遠不能滿足各種器件的要求，事實上，目前工程上應(yīng)用的NTE材料雖然在調(diào)整其性能方面做了很多努力，但在工程上應(yīng)用的NTE材料卻少得多。開發(fā)具有優(yōu)良的NTE性能和附加功能的新型材料，無論在科學上還是技術(shù)上都具有特別重要的意義。

【成果介紹】

本文提出了一種新的材料，其分子式為ZrScMo₂VO₁₂。結(jié)果表明，該材料不僅在較寬的溫度范圍內(nèi)（至少在150～823K）表現(xiàn)出良好的負熱膨脹（NTE）性能，而且在整個可見光區(qū)域具有很強的光致發(fā)光特性。結(jié)構(gòu)分析表明，室溫下ZrScMo₂VO₁₂具有空間基團Pb_cn（No.60）的正交晶系結(jié)構(gòu)。用膨脹計（高溫用LINSEIS DIL L76，低溫用LINSEIS DIL L75）測量相對長度變化。在70～90K之間，發(fā)現(xiàn)了從單斜結(jié)構(gòu)到正交結(jié)構(gòu)的相變。這種強烈的白光發(fā)射被認為是n型和p型共摻雜效應(yīng)的結(jié)果，它不僅在帶隙中產(chǎn)生了施主和受主的類態(tài)，而且還產(chǎn)生了施主-受主對甚至束縛激子復合物。這種材料優(yōu)良的NTE特性與強烈的白光發(fā)射相結(jié)合，在發(fā)光二極管和其他光電器件中具有潛在的應(yīng)用前景。

【圖文導讀】

圖1：相對長度變化和溫度依賴性XRD。（a） ZrScMo₂VO₁₂柱體的相對長度隨溫度從135~673K和RT~873K的變化（插圖）；（b）ZrScMo₂VO₁₂的溫度依賴性XRD圖譜；（c）ZrScMo₂VO₁₂的晶格常數(shù)和（d）晶胞體積隨溫度的變化。

圖2：溫度依賴性光致發(fā)光（a，b）在345nm激發(fā)下ZrScMo₂VO₁₂的溫度依賴性PL光譜。插圖（a）中的光學照片是在345nm的輻照下拍攝的。

圖3：TG/DSC曲線和XRD圖形細化。（a） ZrScMo₂VO₁₂從室溫到873k的TG/DSC曲線；

（b）RT下樣品的XRD圖和Rietveld分析結(jié)果（R_p=8.08%，R_wp=11.92%，R_exp=5.09%）。“+”符號表示觀察到的輪廓。實線表示計算的輪廓。豎線表示該相位的布拉格峰值位置。低點的曲線是觀察到的和計算的模式之間的差異。

圖4：ZrScMo₂VO₁₂和Zr/Sc-O-Mo/V多面體結(jié)構(gòu)示意圖。（a） ZrScMo₂VO₁₂積木示意圖（紅色球體表示氧原子）；（b）ZrScMo₂VO₁₂中Zr/ScO-Mo/V多面體結(jié)構(gòu)示意圖（紅球表示氧原子）。

圖5：光致發(fā)光光譜反褶積、室溫紫外-可見吸收光譜和低溫拉曼光譜。（a） PL光譜反褶積為三個窄帶和兩個寬帶；（b）PL峰值位置隨溫度的變化；（c）室溫下的紫外-可見吸收光譜和100K下的PL光譜；（d）ZrScMo₂VO₁₂的低溫拉曼光譜。

【結(jié)論】

綜上所述，我們開發(fā)了一種新型的ZrScMo₂VO₁₂材料，它在較寬的溫度范圍內(nèi)具有優(yōu)異的NTE性質(zhì)，并且在整個可見光區(qū)域顯示出強烈的寬帶光致發(fā)光。結(jié)構(gòu)分析表明，ZrScMo₂VO₁₂在室溫下形成了一個以Pb_cn（No.60）為基團的正交晶系，揭示了該材料在70～90K之間的相變。NTE特性歸因于積木中特殊的柔性和易扭曲的多面體或橋接氧的橫向非簡諧振動。強烈的白光發(fā)射可能源于n型和p型的共摻雜效應(yīng)，這種效應(yīng)不僅在帶隙中產(chǎn)生了施主和受主的類態(tài)，還產(chǎn)生了施主-受主對甚至束縛激子復合物。其優(yōu)異的NTE特性與強烈的白光發(fā)射功能相結(jié)合，表明這種材料在LED和其他光電器件中具有潛在的應(yīng)用前景。該材料的設(shè)計策略為開發(fā)功能性NTE材料開辟了一條新的途徑。

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